近日,校化学学院张礼知教授团队在分子氧活化方面失掉重要停顿。和缓高效的分子氧活化是催化氧化反应的瓶颈,也是沾染控制化学的环节,其在很大程度上凭借于活性中心的建立。该团队在MnO2成功建立了相邻单原子Fe活性中心来激活氧分子,形成奇异中间物种FeO=OFe
该团队研究人员采用草酸螯合帮忙水热法将单个Fe原子锚定在MnO2Fe/MnO2上。功效显现,与传统MnO2氧旷地活化分子氧相比,Fe/MnO2中相邻的两个单原子Fe位可快速活化分子氧,造成FeO=OFe活性物种,具有更低的氧活化反应级数和活化势垒。与此同时,电荷局域化和较弱的键强度更晦气于悬挂氧原子逃逸及其加入后续的氧化反映。这项使命为分子氧活化提供了二聚体活性位点,斥地了分子氧活化新途径。更重要的相邻的两个单原子活性位点有望用于对N2CO2和CH4等惰性小分子的高效活化。
相关研究功能颁发在造作通信》NatureCommunications,12,54222021.https://doi.org/10.1038/s41467-021-25726-w博士生古华宇是该论文的第一作者。张礼知教授和刘晓研究员是该论文的共同通讯作者。该论文得到国家造作科学基金委员会和科技部重点研发计划等项目资助。